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微液滴是如何生成的

液体滴流微反应器的关键在于制备频率可控大小的液滴;同时,根据需要进行化学反应或分析,所得到的微滴往往需要进行下一步的聚合和分裂等等。采用微通道结构设计,或辅以外场(如电场、磁场和微加热原始材料等),是控制微液滴行为最简单的方法。本论文主要讨论水力学结构在非外场中的作用。

水滴的生成实际上是一相流体在另一相没有互溶或不完全溶解的流体中的分散过程,通常是使用不同的装置结构形成不稳定的表面。液滴制备方法可分为自上而下和自下而上两大类。前一种方法有传统的机械搅拌、喷雾、微孔乳化、微孔膜乳化、微通道阵列乳化等,这类方法主要利用连续相和分散相间剪切力带来的界面不稳定性制备大量乳液,虽然操作简单,但能耗大,产生液滴尺寸分布宽,过程不易控制等缺点。相比而言,基于微流控技术的自底向上位法制备微滴更加灵活可控,并且利用微流道中的微滴分散可以对微滴的大小、形态、组成进行精确控制,从而获得大小均匀、易于调节等显著优点。

根据在产生液滴位置附近的流场信息,微通道分散分为同轴流场中的断裂、错流流场中的断裂以及拉伸流场中的断裂等。相应通道主要有同轴环管、T型错流微通道、水力学聚焦微通道等。为改善液滴的单分散性和避免不必要的聚合过程,常采用表面活性剂在连续相和和分散相中以降低相间合。通过“梳齿”状沟道结构变化和外场实现液滴的可控聚集。为增加流阻,在腔室内设置多个支柱组,使前一滴在腔室减速至停止运动,等待与下一滴融合直到水力学压力超过表面张力时,融合液滴开始继续运动。

通过调整支柱组的间距和数目、融合液滴的大小和速度,可以控制融合过程。本系统可在40秒内完成液滴融合,实现液滴内成分的混合,有效地实现了液滴在两个液柱的混合周期为7ms左右。在有表面活性剂存在的体系中,进一步增加电场,从而扩大了体系的适用范围,实现液滴的可控融合。支撑组的存在,使得液滴之间的距离足够近,电场的存在破坏了液滴间的油膜,有效地促进了融合过程。

微液滴.jpg

熔合后的液滴可以再次分散成较小的液滴,从而有效地调节液滴的体积和组成,从而实现液滴阵列的高效生产。从主通道到分枝通道,流线在这里被分成多个部分。水滴受流场的影响,当粘滞剪切力超过表面张力时,将发生破裂。颗粒分裂后的研究主要集中在T型通道上。在达到T型分枝后,液滴的行为取决于其延伸长度l0和毛细管准数Ca。发生断裂的流动类型B和C,而在A区内并没有发生断裂,这取决于液滴能否充满T形分支点(C)或与壁之间的沟槽(B)。试验结果与二维理论分析结果十分吻合,提出了临界长度的概念。竖线表示断裂处是否存在空腔区的临界长度l0/w,实线是文献中理论预测的结果,短划线就是参考文献中理论预测的结果。

对于T型流道,可以获得相同体积的液滴,但不对称的流道结构对液滴破裂过程有较大的影响。设置障碍物可使液滴在流道内被动破裂,改变障碍物在流道内位置的不对称性变化,可控制两个子液滴的相对尺寸,同时也可设置多级障碍物,使子液滴进一步断裂为较小的液滴。采用VOF数值模拟方法计算非对称T形通道中液滴(等长不等宽)的破裂过程,并用润滑理论近似的方法进行理论分析,验证其数值模拟结果。通过对通道内液滴破裂时间、压降随通道结构的变化等主要影响因素进行了探讨。并对模型进行了实验验证,并建立了非对称T形通道内预测液滴断裂流型、液滴体积比及母液滴破裂点的理论公式,与实验结果相符。



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