T型微通道反应器内气液两相流动机制及影响因素

摘要

基于液滴或气泡的多相微流控是近年来微流控技术中快速发展的重要分支之一.本文利用高速显微摄影技术和数字图像处理技术对T型微通道反应器内气液两相流动机制及影响因素进行实验研究.实验采用添加表面活性剂的海藻酸钠水溶液作为液相,空气作为气相.研究T型微通道反应器内气液两相流型的转变过程,并根据微通道内气泡的生成频率和生成气泡的长径比对气泡流进行分类.研究发现当前的进料方式下,可以观测到气泡流和分层流2种流型,且依据气泡生成频率和微通道内气泡的长径比可将气泡流划分为分散气泡流、短弹状气泡流和长弹状气泡流3种类型,并基于受力分析确定3种气泡流的形成机制分别为剪切机制、剪切-挤压机制和挤压机制.考察不同液相黏度和表面张力系数对不同类型气泡流范围的影响规律.结果表明：液相黏度相较于表面张力系数而言,对气泡流生成范围影响更大.给出不同类型气泡流流型转变条件的无量纲关系式,实现微通道生成微气泡过程的可控操作.

引 言

微流控是使用微通道处理或操纵微米级流体系统所涉及的科学和技术.微流控可以实现一系列常规方法难以实现的微操作,在生物医学和化工等领域具有巨大的发展潜力和广泛的应用前景.流体在微通道中的行为与其在宏观尺度通道中不同,这些流动行为是微流控的重要特征,掌握流体在微通道中的行为是实现微操作的基础.微通道内的多相流动技术是微流控技术的一个重要分支,其特点是可以连续生成高分散性的微液滴或微气泡.然而,当前对微通道内微尺度多相流动流型及影响因素认识的不足约束了利用微通道多相流动技术实现微液滴和微气泡可控制备工艺的发展.

不同几何结构的微通道内气液两相流型大致可分为：分层流,环状流,泡状流,弹状流和搅拌流等.Damianides和Westwater在截面为不同水力直径圆形和三角形的聚焦型微通道中观察到泡状流、弹状流、分散流和环状流,考察了不同流型间的转变规律,确定了微通道尺寸和几何形状对气液两相流型转变的影响.Galbiati和Andreini使用空气和水在截面为圆形的Y型通道中进行实验,仅观察到弹状流和环状流两种流型并确定了二者的转变边界.Fourar等通过控制气相压力和液相流率将气液两相并流输入微通道,观察到泡状流、滴状流和环状流等流型,给出流型分布和转变边界.虽然他们采用了与Mandhane等相似几何形状的微通道,但因选用液相的不同,导致气液两相流型的分布与后者的结果并不完全一致.归纳以往研究可知,微通道内气液两相流型主要受控于微通道几何结构,微通道表面特性],气液相流率比和流体物性等参数.而目前微通道内气液两相流型的划分没有统一标准,实验大多仅停留在不同流动类型的确认,关于流体物性参数对流型转变影响的研究较少,流型间的转变机制以及不同流型转变边界的量化还需要进一步研究.

T型微通道凭借制造简单、操作方便等优势,广泛用于生成微液滴和微气泡.T型微通道内多相流动技术起初被广泛用于制备微液滴.De Menech等提出挤压-滴落过渡机制来解释T型微通道中微液滴的形成过程,指出T型微通道中生成微液滴包括三种不同的破碎模式,即挤压式、射流式和滴落式.Xu等利用连续相的毛细数Ca划分流型和解释微液滴的生成机制,给出了T型微通道内微液滴尺寸的预测模型.基于以上研究工作,Fu等将挤压-滴落过渡机制用于研究T微通道内微气泡的形成过程,指出在滴落模式下,液相黏性剪切力足以克服表面张力而形成微气泡,此时黏性剪切力和表面张力控制微气泡的生成过程;在挤压模式下,液相黏性剪切力相比于表面张力要小很多,只有气泡逐渐填满微通道,气泡上下游液相间不断增大的压差力才是促使气液界面不稳定进而断裂的主要作用力,此时压差力和表面张力是主导微气泡生成的关键;而在过渡模式下,微气泡的生成则是黏性剪切力和压差力共同克服表面张力的结果.目前,无论是利用T型微通道生成微液滴还是制备微气泡,均采用连续相从主通道进入而分散相从支路进入的进料方式.而随着气相和液相进料入口位置的调换,势必会影响T型微通道内气液两相流型、微气泡生成机制和不同流型的范围.因此,新的进料方式下T型微通道内气液两相流动机制及影响因素有待深入研究.

实验方法

图1为实验装置的示意图.实验装置包含3个主要系统：微量进料及控制系统、T型微通道气液相分散系统和高速显微摄影系统.微量进料及控制系统由法国Fluigent公司的MFCSTM-EZ型微流体压力进样泵构成,包括压力驱动泵、流量测量模块和储液池.T型微通道气液相分散系统由苏州汶灏芯片科技有限公司提供的尺寸为22.5 mm×15.0 mm×4.0 mm的微芯片和芯片夹具组成.芯片的微通道为矩形截面,截面宽度为150μm,高度为50μm.高速显微摄影系统由上海上光新光学科技有限公司的XSZ型光学显微镜搭载日本PHOTRON公司的FASTCAM SA4高速摄像机组成,用于捕捉微通道内气液界面的时间序列图像.

实验中,压缩空气作为分散相,添加表面活性剂的海藻酸钠溶液作为连续相.压缩空气由气瓶进入压力驱动泵和流量控制系统,通过两个储液池将气相和液相分别输入到T型微通道内.图2给出了传统气液两相进料位置及本实验中气液两相进料位置.本研究中,分散相气相从主通道进入,连续相液相由支路通道进入.实验过程中,通过微量进料及控制系统控制气相进气压力和液相入流流量,利用高速显微摄影技术和数字图像处理技术获得微通道内气液两相界面的变化,得到不同液相黏度和表面张力系数条件下的气液两相流型.所有实验均在室温22\textcelsius~和常压101.3 kPa条件下完成.

T型微通道内气液两相流型

1 气液两相流型转变过程

图3给出液相流率为36μL/min时,不同气相压力对应的气液两相流型.本研究主要观测到气泡流和分层流2种主要流型.虽然波状流在实验中也有出现,但由于其出现区间稳定性差,在此不予讨论.在T型微通道内通入液相,待通道内充满液相后,逐渐增大气相入口压力,通道内由充满液相向气泡流转变.当气相压力小于30 kPa时,气相在短时间内无法推动液体,微通道内一直充满液相(见图3a).直到气相压力超过30 kPa后,气相能够推动液相并逐渐进入微通道,在微通道的交汇处生成微气泡(见图3b).如果继续增大气相压力至50 kPa,微气泡将无法形成,气相和液相在微通道内分为两层,形成分层流(见图3c).

2 气泡流的区域划分

 气泡流以生成范围宽、生成气泡尺寸均一、流动易控制等优势受到广泛关注.本研究发现,依据T型微通道内气泡的生成频率f和生成气泡的长径比γ将气泡流进一步细分为3种不同形式,分别为分散气泡流$f<100$Hz,$γ<2.5$、短弹状气泡流$f>100$Hz,$γ<2.5$和长弹状气泡流$f>100$Hz,$γ>2.5$. 图4给出了调换传统进液和进气位置(见图2b)后气泡流在微通道内生成微气泡的3种机制.Fu等综述传统进气进液工况下(见图2a)气泡生成机制时指出,迫使T型微通道内气泡断裂的作用力包括液相黏性剪切力和气泡上下游液相的压差力,二者的大小关系决定了气泡流的流型.而本文进气进液条件下,除了液相黏性剪切力和气泡上下游液相压差力的作用,液相惯性力作用同样重要.微通道内气泡的断裂和形成是在液相惯性力、黏性剪切力和气泡上下游液相压差力综合作用下克服表面张力束缚的结果.图4中上面的三幅图表示3种气泡流气泡断裂前气液两相的界面;对应的下面的三幅图分别表示3种气泡流气泡颈缩断裂后在主通道内形成的微气泡.微通道内分散气泡流和长弹状气泡流分别是基于剪切模式和挤压模式生成微气泡;而短弹状气泡流是基于过渡模式形成微气泡.如图4所示,在剪切模式下,气泡逐渐形成,在颈缩断裂之前仅占据小部分微通道的流通截面积,此时液相惯性力和黏性剪切力为控制气泡颈缩断裂的主要因素(见图4a);在挤压模式下,气泡的前端填满整个通道,此时气泡上下游液相间的压差力和液相惯性力是气泡断裂的主要驱动力,液相黏性剪切力的作用可以忽略(见图4c);而过渡模式介于剪切模式和挤压模式之间,气泡的前端占据大部分通道流通截面,主要驱动力是液相黏性剪切力、惯性力和气泡上下游液相间的压差力,并且三者作用相当(见图4b).

图5给出不同气泡生成频率和气泡长径比下3种气泡流的区域.在固定液相流率的条件下,气相压力低时,通道连接处以剪切模式形成微气泡,在微通道内形成分散气泡流;气相压力高时,在通道连接处更易以挤压模式形成微气泡,此时在微通道内形成长弹状气泡流;而气相压力适中时,在通道连接处以过渡模式形成微气泡,微通道内形成短弹状气泡流.如图5所示,在分散气泡流区域内,微通道内气泡生成频率低,气泡尺寸小;在短弹状气泡流区域内,气泡生成频率高,气泡的总体平均尺寸比分散气泡流生成气泡的尺寸略大;而在长弹状气泡流区域,气泡生成频率高、尺寸大.

2.2 液相物性对气液两相流型的影响

2.2.1 液相黏度对流型的影响

以含0.1%表面活性剂吐温20的海藻酸钠溶液质量分数分别为0.1作为液相,考察液相黏度对气液两相流型的影响.由表1可知,随着海藻酸钠溶液质量分数的增加,液相黏度由1.58 mPa⋅s增大至6.60 mPa⋅s,而溶液表面张力系数的变化基本可以忽略.图6表示不同液相黏度条件下微通道内气液两相流型随液相毛细数Ca和气相压强Pg的分布. 毛细数Ca定义为

式中,μl是连续相液相的黏度,σ是表面张力系数,vl是连续相液相的流率.从图6可以看出,随着液相黏度的增大,微通道内气泡流的范围不断减小,液相的黏度对通道内气泡的生成影响较大.分析其原因,随着液相黏度的增加,在相同气液流动参数条件下,黏性剪切力占据克服表面张力作用的比重增大,加速气泡的断裂脱离过程,导致在较小的气相压力下气相就会发生断裂生成气泡.此外,从图6a还可以看出,当液相黏度相对较小时,剪切模式下形成的分散气泡流发生在毛细数Ca相对较大的工况下,而挤压模式下形成的长弹状气泡流则更易发生于毛细数Ca相对较小的工况.然而,随着液相黏度的增大(见图6b和图6c),这种趋势越来越不明显.这是因为在剪切模式下,随着液相黏度的增大,液相对气泡的黏滞剪切力增大,液相在相对较小的流速下就可以使气泡颈缩断裂,从而导致毛细数Ca不断降低;而在挤压模式下,随着液相黏度的增大,微通道壁面与气泡间液膜的黏滞阻力增大,液相需要在相对较大的流速下才能使气弹发生颈缩断裂形成微气泡, 由此造成毛细数Ca不断增大.

2.2.2 表面张力对流型的影响

以含表面活性剂SDS质量分数分别为0.1的质量分数为0.1%的海藻酸钠溶液作为液相,考察液相表面张力系数对气液两相流型的影响.如表1所示,海藻酸钠溶液中表面活性剂SDS的质量分数由0.1%增大至0.2%,溶液的表面张力系数由24.50 mN/m增大至31.59 mN/m,而溶液的黏度没有发生改变.图7表示不同表面张力系数条件下微通道内气液两相流型随液相毛细数Ca和气相压强Pg的分布.由图7可知,随着表面张力系数的增大,微通道内气泡流的生成范围略有减小,而短弹状气泡流和长弹状气泡流的生成范围占气泡流总体的生成范围的比例变化明显,当毛细数Ca相对较小时气泡流即由过渡模式进入挤压模式.这说明溶液表面张力系数对气泡流总体操作范围的影响相对较小,而主要影响短弹状气泡流和长弹状气泡流在整体气泡操作范围内的占比.分析其原因：在过渡模式下形成短弹状气泡流,需要黏性剪切力、气泡上下游压差力和液相惯性力共同作用克服表面张力;在过渡模式和挤压模式的临界处,黏性剪切力的作用为零,气泡上下游压差力基本保持不变,而表面张力增加量则需要通过增大液相流速来克服;由于惯性力与液相流速的平方成正比,因此随着表面张力系数的增大,短弹状气泡流和长弹状气泡流的边界处的临界毛细数将减小.

结 论

利用高速显微摄影技术和数字图像处理技术对T型微通道内气液两相流型进行了实验研究和定量分析,结论如下：

1依据微通道内气泡的生成频率和生成气泡的长径比气泡流可细分为3种.其中,分散气泡流基于剪切模式生成微气泡,气泡生成频率低,气泡长径比小;长弹状气泡流基于挤压模式生成微气泡,气泡生成频率高,气泡长径比大;短弹状气泡流基于过渡模式生成微气泡,气泡生成频率高,气泡长径比小.

2液相的黏度对通道内气泡流的整体生成范围影响较大,随着液相黏度的增大,微通道内气泡流的生成范围不断减小;液相表面张力系数对气泡生成的生成范围影响相对较小.

3基于无量纲数毛细数Ca、韦伯数We和欧拉数Eu划分不同类型气泡流的分界线,得到不同类型气泡流的生成范围,以实现微通道生成微气泡过程的可控操作.

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